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2023-01-26
更新時(shí)間:2022-06-03 18:05:55作者:佚名
北京時(shí)間6月3日凌晨,國(guó)際頂尖學(xué)術(shù)期刊Science同時(shí)在線發(fā)表了沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)在膜分離提煉石油、純化天然氣領(lǐng)域的突破性研究成果。阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)(KAUST)均為兩篇論文的第一作者單位和唯一通訊作者單位。
阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué),位于沙特吉達(dá),是一所專攻理工領(lǐng)域的國(guó)際化私立研究型大學(xué),創(chuàng)辦于2009年9月,興建時(shí)耗資約167億人民幣,被稱為世界上最奢侈的大學(xué)。目前只招收碩士和博士,提供各種精品宿舍選擇,包括公寓、聯(lián)排別墅和獨(dú)棟別墅等,每年可以申請(qǐng)最高9萬美元的獎(jiǎng)學(xué)金,擁有世界頂尖的科研設(shè)備、實(shí)驗(yàn)室和用不完的科研經(jīng)費(fèi)。
在第一篇Science中,阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)的Suzana P. Nunes教授課題組報(bào)道了一種通用策略來制造具有10 nm超薄選擇性層的聚三唑膜,該選擇性層包含用于分離烴的亞納米通道。該過程涉及使用經(jīng)典的非溶劑誘導(dǎo)相分離方法(NIPS)和熱交聯(lián)。膜選擇性可以調(diào)整到典型納濾范圍的下限(200至1000 g/mol)。聚三唑膜可以富集高達(dá)80%至95%的碳原子數(shù)小于10的烴(140g/mol)。這些膜優(yōu)先分離石蠟而不是芳烴成分,使其適合集成到混合蒸餾系統(tǒng)中進(jìn)行原油分餾。相關(guān)研究成果以題為“Polytriazole membranes with ultrathin tunable selective layer for crude oil fractionation”發(fā)表在最新一期《Science》上
另一篇Science來自KAUST的先進(jìn)膜與多孔材料中心物理科學(xué)與工程學(xué)部Mohamed Eddaoudi科研團(tuán)隊(duì),他們將 MOF 納米片嵌入聚合物基質(zhì)中時(shí),形成混合基質(zhì)膜,在天然氣中表現(xiàn)出優(yōu)異的二氧化碳和甲烷選擇性,并且具有去除硫化氫的能力(詳見今日第二條推文)。。
第一篇Science解讀:膜分離,這次直接提煉石油!
分離過程在化學(xué)、制藥和石化行業(yè)中必不可少,并廣泛用于凈化溶劑和化學(xué)品、溶劑交換、催化劑循環(huán)和回收。傳統(tǒng)的分離技術(shù)如蒸餾、吸附、蒸發(fā)和萃取是能源密集型的。這些分離占資本和運(yùn)營(yíng)成本的40%到70%。其中原油分離——將原油分離成不同石油產(chǎn)品的過程——是燃料和商品產(chǎn)品供應(yīng)鏈的關(guān)鍵過程。美國(guó)能源信息署(EIA)預(yù)測(cè),目前全球石油和液體燃料的產(chǎn)量約為每天1億桶,到2050年將繼續(xù)增長(zhǎng)。在缺乏燃料和各種石油產(chǎn)品的競(jìng)爭(zhēng)替代品的情況下,碳?xì)浠衔镄袠I(yè)必須積極減少其運(yùn)營(yíng)的碳足跡。這就是先進(jìn)的膜分離策略發(fā)揮作用的地方,因?yàn)榕c蒸餾等更傳統(tǒng)的方法相比,膜分離可以大大降低能源需求。此外,膜可以很容易地集成,以使用現(xiàn)有基礎(chǔ)設(shè)施創(chuàng)建混合過程。
Figure 1. 傳統(tǒng)的原油精煉廠消耗大量能源來為分離過程提供動(dòng)力
雖然無機(jī)材料可能具有更高的熱穩(wěn)定性和溶劑穩(wěn)定性,但它們也有局限性:成本高、機(jī)械性能差和難以擴(kuò)大規(guī)模。聚合物膜比大多數(shù)無機(jī)膜便宜,易于加工,并且可以集成到大型模塊中。然而,只有少數(shù)幾類聚合物材料在工業(yè)上用于非水溶液的納濾,例如聚(二甲基硅氧烷)和聚酰亞胺。聚苯并咪唑、聚(醚醚酮)和具有固有微孔性 (PIM) 的聚合物正在評(píng)估中。在許多情況下,當(dāng)暴露在惡劣環(huán)境中時(shí),膨脹效應(yīng)會(huì)影響分離性能。最近,報(bào)道了一系列 PIM 類聚合物,它們顯示出有吸引力的原油分離。這是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的分離,需要更多的材料來處理工業(yè)條件并成功分離復(fù)雜的混合物。克服滲透性和選擇性的權(quán)衡,特別是在原油精煉等行業(yè),沒有明顯的膜老化是一項(xiàng)艱巨的任務(wù)。
鑒于此,來自阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)的Suzana P. Nunes教授課題組報(bào)道了一種通用策略來制造具有10 nm超薄選擇性層的聚三唑膜,該選擇性層包含用于分離烴的亞納米通道。該過程涉及使用經(jīng)典的非溶劑誘導(dǎo)相分離方法(NIPS)和熱交聯(lián)。膜選擇性可以調(diào)整到典型納濾范圍的下限(200至1000 g/mol)。聚三唑膜可以富集高達(dá)80%至95%的碳原子數(shù)小于10的烴(140g/mol)。這些膜優(yōu)先分離石蠟而不是芳烴成分,使其適合集成到混合蒸餾系統(tǒng)中進(jìn)行原油分餾。相關(guān)研究成果以題為“Polytriazole membranes with ultrathin tunable selective layer for crude oil fractionation”發(fā)表在最新一期《Science》上。
【超薄聚三唑膜的制備與表征】
作者選擇了具有側(cè)羥基(OH)基團(tuán)的聚三唑(PTA-OH,圖1A)作為膜材料。首先將其在N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)或N,N'-二甲基甲酰胺(DMF)溶解,然后溶液澆筑并進(jìn)入到水中,最后引發(fā)熱交聯(lián)。在圖1B-D中。通過使用傅里葉變換紅外(FTIR)光譜、高分辨率固態(tài)核磁共振(SS-NMR)、動(dòng)態(tài)核極化(DNP)與多核二維(2D)(1H,13C,17O,15N)光譜和電子順磁共振(EPR)光譜證明了PTA-OH熱交聯(lián)導(dǎo)致圖1A中描述的結(jié)構(gòu)。
圖1.熱交聯(lián)膜的結(jié)構(gòu)與表征
通過使用這種技術(shù),作者合成了具有大孔結(jié)構(gòu)的羥基官能化聚三唑(PTA-OH)膜(圖2A-C)。隨后的熱處理使聚合物結(jié)構(gòu)交聯(lián)并同時(shí)在膜表面引起致密化。層狀和不對(duì)稱結(jié)構(gòu)允許根據(jù)大小和形狀對(duì)復(fù)雜的有機(jī)液體混合物進(jìn)行快速和選擇性分類,而交聯(lián)結(jié)構(gòu)在各種有機(jī)溶劑下提供足夠的穩(wěn)定性。該文提供的路線是一個(gè)非常簡(jiǎn)單的過程,類似于醋酸纖維素膜,但可以做得更薄和更堅(jiān)韌(圖2D-F)。
圖2. 從DMF中16wt%PTA-OH溶液澆鑄的膜的形態(tài)學(xué)表征
【聚三唑薄膜的分離性能】
輕質(zhì)原油主要由汽油、煤油和柴油組成,占全球液體燃料消耗的60%。作者在創(chuàng)建膜時(shí),就專注于輕質(zhì)原油的分餾,在他們的概念驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中,交聯(lián)聚三唑膜允許碳數(shù)低于C10的碳?xì)浠衔锏臐B透液富集率高達(dá)95%,與汽油相匹配?;诰廴蚰さ目烧{(diào)性,可以創(chuàng)建在不同溫度下交聯(lián)的級(jí)聯(lián)聚三唑膜,以實(shí)現(xiàn)煤油和柴油等其他組分的高選擇性富集。
除此之外,聚三唑膜在有機(jī)溶劑納濾 (OSN) 壓力范圍內(nèi)(<15 bar)進(jìn)行粗分餾 ,低于有機(jī)溶劑反滲透 (OSRO)(通常超過 30 bar)。其他研究人員提出了“OSRO 權(quán)衡”曲線來比較用于有機(jī)溶劑分離的膜材料,該曲線顯示了膜滲透性和選擇性的上限。雖然比較取決于進(jìn)料組成和上游壓力,但交聯(lián)聚三唑膜可以拒絕高達(dá) 60% 的標(biāo)準(zhǔn)標(biāo)記溶質(zhì)之一(1,3-二異丙基苯,162.26 gmol-1)。這種選擇性可與最先進(jìn)的 OSRO 膜相媲美。此外聚三唑膜對(duì)甲醇、丙酮、四氫呋喃和甲苯的純?nèi)軇?0至30Lm?2h?1bar?1)具有與最先進(jìn)的 OSN 膜(如聚酰胺和聚芳酯膜)相似的滲透性。這些數(shù)字表明聚三唑膜可能同時(shí)具有高溶劑通量和高選擇性。通過結(jié)合現(xiàn)有技術(shù)和分選復(fù)雜的碳?xì)浠衔锘旌衔铮@項(xiàng)研究解決了膜制造和膜分離的復(fù)雜性。
圖3.以稀釋的阿拉伯超輕質(zhì)原油為原料的聚三唑膜性能
圖4.聚三唑膜分離原油。
【總結(jié)】
通過合理選擇聚合物結(jié)構(gòu)并將經(jīng)典的 NIPS 方法與熱交聯(lián)相結(jié)合,可以獲得用于極具挑戰(zhàn)性的化學(xué)分離的有前景的膜:原油分餾。聚三唑在可加工性和交聯(lián)方面的多功能性允許通過使用易于放大的方法獲得具有超薄選擇性層的聚合物膜。超薄聚三唑?qū)拥?strong>可調(diào)節(jié)選擇性和滲透性使這些膜適用于級(jí)聯(lián)系統(tǒng),每個(gè)步驟都提供特定范圍的烴分離。高熱穩(wěn)定性允許在其他聚合物膜可能無法承受的不同條件下測(cè)試進(jìn)料混合物。
來源:高分子科學(xué)前沿
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