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據(jù)中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所網(wǎng)站10月12日消息，近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所太陽(yáng)能研究部（DNL16）李燦院士、范峰滔研究員等綜合集成多種可在時(shí)空尺度銜接的技術(shù)，對(duì)光催化劑納米顆粒的光生電荷轉(zhuǎn)移進(jìn)行全時(shí)空探測(cè)，揭示了復(fù)雜的多重電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制，“拍攝”到光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時(shí)空?qǐng)D像。研究人員明確了電荷分離機(jī)制與光催化分解水效率之間的本質(zhì)關(guān)聯(lián)，為突破太陽(yáng)能光催化反應(yīng)的“瓶頸”提供了新的認(rèn)識(shí)和研究策略。

太陽(yáng)能光催化反應(yīng)可以實(shí)現(xiàn)分解水產(chǎn)生氫氣、還原二氧化碳產(chǎn)生太陽(yáng)燃料，是科學(xué)領(lǐng)域“圣杯”式的課題，受到全世界關(guān)注。雖然在過(guò)去半個(gè)世紀(jì)的光催化研究中，人們?cè)诠獯呋瘎┲苽浜凸獯呋磻?yīng)研究方面做出了巨大的努力，但由于光催化反應(yīng)中光生電荷的分離、轉(zhuǎn)移和參與化學(xué)反應(yīng)的時(shí)空復(fù)雜性，人們對(duì)該過(guò)程的基本機(jī)制一直不清楚。光催化分解水的核心科學(xué)挑戰(zhàn)在于如何實(shí)現(xiàn)高效的光生電荷的分離和傳輸。由于這一過(guò)程跨越從飛秒到秒、從原子到微米的巨大時(shí)空尺度，揭開(kāi)這一全過(guò)程的微觀機(jī)制極具挑戰(zhàn)性。

本工作中，研究人員集成多種先進(jìn)技術(shù)和理論，在時(shí)空全域追蹤了光生電荷在納米顆粒中分離和轉(zhuǎn)移演化的全過(guò)程。在光催化過(guò)程中，光生電子和空穴需要從微納米顆粒內(nèi)部分離，并轉(zhuǎn)移到催化劑的表面，從而啟動(dòng)化學(xué)反應(yīng)。但在如此微小的物理尺度上，光催化劑往往缺乏分離電荷所需的驅(qū)動(dòng)力，因此，實(shí)現(xiàn)高效的電荷分離需要一個(gè)有效的電場(chǎng)。為了在光催化劑顆粒中形成一個(gè)定向重排的電場(chǎng)，科研人員將一種特定的捕獲態(tài)（如，缺陷結(jié)構(gòu)）選擇性地合成到顆粒的特定晶面，有效促進(jìn)了電荷的分離。為了更好地了解納秒范圍內(nèi)高效電荷分離機(jī)制，研究人員使用了時(shí)間分辨光發(fā)射電子顯微鏡，發(fā)現(xiàn)了光生電子在亞皮秒時(shí)間尺度就可以選擇性的轉(zhuǎn)移到特定晶面區(qū)域，電子在超快的時(shí)間尺度上可以從一個(gè)表面移動(dòng)到另一個(gè)表面。其將超快的電荷轉(zhuǎn)移歸因于新的準(zhǔn)彈道傳輸機(jī)制，其中載流子以極高的速度傳播并被晶面內(nèi)建電場(chǎng)加速，在與晶格發(fā)生作用之前就已經(jīng)跨越了整個(gè)粒子。隨后，為了直接觀察電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程，研究人員進(jìn)行了瞬時(shí)光電壓分析，發(fā)現(xiàn)隨著時(shí)間尺度從納秒到微秒的發(fā)展，空穴逐漸出現(xiàn)在含有缺陷結(jié)構(gòu)的晶面。

綜合來(lái)看，這項(xiàng)研究表明晶面上光生電子和空穴的有效空間分離是由于時(shí)空各向異性的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制共同決定的，該復(fù)雜機(jī)制可以通過(guò)各向異性晶面和缺陷結(jié)構(gòu)來(lái)可控的調(diào)整。而時(shí)空追蹤電荷轉(zhuǎn)移的能力將極大促進(jìn)對(duì)能源轉(zhuǎn)換過(guò)程中復(fù)雜機(jī)制的認(rèn)識(shí)，為理性設(shè)計(jì)性能更優(yōu)的光催化劑提供了新的思路和研究方法。

瑞士伯爾尼大學(xué)Ulrich Aschauer教授認(rèn)為，“這種在單粒子尺度上高時(shí)空分辨地追蹤電子和空穴轉(zhuǎn)移和分布的方法建立了前所未有的研究方式，可以極大的拓展我們對(duì)光催化功能背后基本微觀機(jī)制的深入認(rèn)識(shí)，從而為診斷光催化過(guò)程的瓶頸問(wèn)題，以及如何成功發(fā)展高效光催化粒子的調(diào)控策略帶來(lái)了巨大的希望；通過(guò)基于這些認(rèn)識(shí)所發(fā)展的光催化劑調(diào)控策略，例如缺陷結(jié)構(gòu)的精確設(shè)計(jì)，其它材料和助催化劑理性組裝等，有望實(shí)現(xiàn)光催化分解水產(chǎn)氫效率的最大值?！?/p>

10月12日，我所舉行“大連化物所首次‘拍攝’到納米顆粒光催化劑光生電荷轉(zhuǎn)移演化全時(shí)空?qǐng)D”集中采訪會(huì)。會(huì)議采取線上線下相結(jié)合的模式，由我所副所長(zhǎng)王峰主持。包括新華社、中央電視臺(tái)、中央人民廣播電臺(tái)、中國(guó)國(guó)際廣播電臺(tái)、光明日?qǐng)?bào)、經(jīng)濟(jì)日?qǐng)?bào)、中國(guó)日?qǐng)?bào)、科技日?qǐng)?bào)、中國(guó)新聞社、中國(guó)青年報(bào)、人民網(wǎng)、中國(guó)網(wǎng)、瞭望、中國(guó)科學(xué)報(bào)、中國(guó)能源報(bào)、北京日?qǐng)?bào)、新京報(bào)、遼寧電視臺(tái)、上海文匯報(bào)、解放日?qǐng)?bào)等媒體記者參加了會(huì)議。

會(huì)上，李燦詳細(xì)介紹了科研人員如何綜合集成多種不同的技術(shù)揭示復(fù)雜的多重電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制的微觀過(guò)程，并“拍攝”到納米顆粒光催化劑光生電荷轉(zhuǎn)移演化的全時(shí)空?qǐng)D像。參會(huì)媒體針對(duì)該成果的重點(diǎn)難點(diǎn)、未來(lái)工作目標(biāo)等方面進(jìn)行線上提問(wèn)，李燦等科研人員進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)解答，會(huì)上氣氛熱烈。

相關(guān)研究成果以“Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles”為題，于10月12日發(fā)表于《自然》（Nature）上。該工作共同第一作者是我所DNL16陳若天副研究員和十一室任澤峰研究員。該項(xiàng)工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委“人工光合成”基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃以及我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助。