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古往今來(lái)，人們對(duì)雪花的癡迷始終未減。或許因它形狀各異，片片圖案精美；也或許因它潔白無(wú)瑕，象征純潔和浪漫。不管是唐朝詩(shī)人韓愈的“白雪卻嫌春色晚，故穿庭樹(shù)作飛花”，還是明代詩(shī)人楊基的“水晶簾外娟娟月，梨花枝上層層雪”，亦或是孩童看到雪花時(shí)的欣喜激動(dòng)，雪花常常引發(fā)人們的無(wú)限好奇和遐思。

而且人們很早就發(fā)現(xiàn)，雪花具有特有的六角形特征。自西漢時(shí)期就有“凡草木花多五出，雪花獨(dú)六出”的說(shuō)法。提出行星運(yùn)動(dòng)三大定律的開(kāi)普勒也對(duì)雪花的形成非常好奇，并在 1611 年出版了一本名為《六角形的雪花》《The six-cornered snowflake》的冊(cè)子。

如今我們知道，雪花的六角對(duì)稱(chēng)性源自大氣中水分子結(jié)晶形成冰晶的過(guò)程中，采取的六邊形排布。因此，一片片六角的雪花其實(shí)是一粒粒長(zhǎng)大的屬于六方晶系的冰晶。

當(dāng)科學(xué)家第一次在顯微鏡下觀察到從液態(tài)金屬中生長(zhǎng)并分離出的金屬晶體呈現(xiàn)如雪花一般的形狀時(shí)，會(huì)是怎樣的心情？

對(duì)于澳大利亞新南威爾士大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院講師（助理教授）博士及其合作者來(lái)說(shuō)，觀察到實(shí)驗(yàn)室中制備的金屬“雪花”時(shí)的興奮與激動(dòng)之情，比看到從天空散落的雪花時(shí)更甚。

“我們的確打算用液態(tài)金屬制備一些晶體，但是從沒(méi)料到會(huì)得到如此酷似雪花的結(jié)構(gòu)。科學(xué)實(shí)驗(yàn)一個(gè)最吸引人的地方，就是它充滿(mǎn)各種未知和驚喜?！北硎尽?/p>

圖 | 湯劍波（來(lái)源：）

使用低熔點(diǎn)的液態(tài)金屬鎵（Ga）作為溶劑和金屬鋅（Zn）作為溶質(zhì)，帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)與來(lái)自澳大利亞皇家墨爾本理工大學(xué)、新西蘭奧克蘭大學(xué)等高校的研究者合作，他們首先在過(guò)飽和的液態(tài)金屬溶劑 Ga 中生長(zhǎng) Zn 晶體，再利用電毛細(xì)調(diào)制和真空過(guò)濾相結(jié)合的方法，成功提取出一系列片狀的 Zn 晶體。

在顯微鏡下，這些分離得到的微小晶體無(wú)論從形態(tài)的復(fù)雜性和結(jié)構(gòu)的六角對(duì)稱(chēng)性來(lái)看，都與自然界中的雪花具有高度的相似性。

圖丨 Zn 晶體的形貌圖（來(lái)源：Science）

論文中提到：“這一策略為從液態(tài)金屬溶劑中制備高度結(jié)晶的、形狀可控的金屬或多金屬精細(xì)結(jié)構(gòu)提供了一種全新的通用的途徑?！?/p>

2022 年 12 月 8 日，相關(guān)論文以《液態(tài)金屬合成金屬晶體的溶劑》（）為題在 Science 上發(fā)表 [1]。

圖丨相關(guān)論文（來(lái)源：Science）

澳大利亞新南威爾士大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院博士生舒哈達(dá)·伊德魯斯·賽義迪（Shuhada A.Idrus-Saidi）和助理教授為論文的共同第一作者。

、澳大利亞皇家墨爾本理工大學(xué)工程學(xué)院副教授托本·達(dá)內(nèi)克（）、新西蘭奧克蘭大學(xué) MacDiarmid 先進(jìn)材料與納米技術(shù)研究所物理系教授尼古拉·加斯頓（）、新南威爾士大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院教授庫(kù)羅什·卡蘭塔爾·扎德（）為論文的共同通訊作者。

據(jù)介紹，作為一種擁有致密性和金屬間強(qiáng)相互作用的液體，液態(tài)金屬能夠在不同程度上溶劑化幾乎所有的金屬。該方法的整個(gè)制備過(guò)程利用液態(tài)金屬合金的相變，無(wú)需使用金屬鹽類(lèi)和其它金屬化合物作為前驅(qū)體。因此，借助液態(tài)金屬作為溶劑來(lái)制備金屬晶體具有其獨(dú)特性和常規(guī)方法所不具有的優(yōu)勢(shì)。

在本項(xiàng)研究中，如何在保留晶體的微觀精細(xì)特征的基礎(chǔ)上，將其與液態(tài)金屬溶劑分離，是該團(tuán)隊(duì)面臨的重要挑戰(zhàn)之一。

相較于從水溶劑和有機(jī)溶劑而言，液態(tài)金屬溶劑自身的表面張力非常高，因此不能通過(guò)常規(guī)的物理篩分和過(guò)濾進(jìn)行分離，需要找到一種能夠打破其表面張力的方法。

基于此，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了諸多嘗試，最終證明將電毛細(xì)調(diào)制和真空過(guò)濾兩種方法進(jìn)行結(jié)合，能夠很好地解決該問(wèn)題。

具體而言，該團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)高溫把 Zn 溶解于液態(tài) Ga 中，然后將所得的液態(tài)合金冷卻到室溫狀態(tài)，使得 Zn 的結(jié)晶形式，得以從液態(tài) Ga 溶劑中析出。金屬 Zn 的晶體與冰晶一樣，屬于六方晶系。因此雪花狀的晶體在這一步就形成了。緊接著，研究人員通過(guò)給浸沒(méi)于氫氧化鈉溶液中的液態(tài) Zn-Ga 合金施加電壓，使得液態(tài) Ga 的表面張力迅速大幅下降，再配合真空抽吸，Ga 溶劑便可與氫氧化鈉溶液一起穿過(guò)濾膜。最后，在對(duì)過(guò)濾殘留物中微量的 Ga 進(jìn)行去除后，該團(tuán)隊(duì)成功得到了干凈且結(jié)構(gòu)完整的雪花狀 Zn 晶體。

圖丨晶體形成和提取策略示意圖（來(lái)源：Science）

“解決技術(shù)上的問(wèn)題后，我們迅速將這一策略應(yīng)用到其它金屬溶質(zhì)-溶劑體系，同時(shí)也和合作者一起，通過(guò)開(kāi)展分子動(dòng)力學(xué)模擬進(jìn)行機(jī)理探索?！北硎尽?/p>

研究人員對(duì)溫度、晶體生長(zhǎng)時(shí)間、溶質(zhì)濃度、溶劑類(lèi)型等影響因素進(jìn)行了全面研究，分析了這些因素對(duì)晶體形態(tài)、結(jié)構(gòu)、生長(zhǎng)速度等方面的影響。該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將在液態(tài)金屬中先生長(zhǎng)再分離晶體第一概念擴(kuò)展到其他一元或二元金屬溶質(zhì)以及其它液態(tài)金屬溶劑體系中。他們對(duì)溶質(zhì)金屬錫、鉍、銀、錳、鎳、銅、鉑等進(jìn)行了測(cè)試，制備出一系列形態(tài)、成分各異且高度對(duì)稱(chēng)性的金屬晶體。

此外，研究團(tuán)隊(duì)還使用分子動(dòng)力學(xué)模擬手段探究液態(tài)金屬中晶體生長(zhǎng)的界面穩(wěn)定性，在驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的同時(shí)，闡明了其生長(zhǎng)機(jī)制。

圖丨除 Zn-Ga 外的金屬 Ga 系形成和提取晶體（來(lái)源：Science）

接下來(lái)，研究人員希望把得到的金屬晶體作為功能材料，比如金屬催化劑，用于實(shí)際應(yīng)用中。同時(shí)，他們還會(huì)根據(jù)實(shí)際應(yīng)用設(shè)計(jì)合金成分和結(jié)構(gòu)的液態(tài)金屬溶質(zhì)-溶劑體系。

據(jù)了解，長(zhǎng)期從事液態(tài)金屬領(lǐng)域的研究。在入職新南威爾士大學(xué)之前，他在清華大學(xué)和中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所雙聘教授教授等帶領(lǐng)下，進(jìn)入液態(tài)金屬領(lǐng)域開(kāi)展研究。近幾年在新南威爾士大學(xué)期間，他主要專(zhuān)注于液態(tài)金屬體系中的非常規(guī)相變及晶體生長(zhǎng)過(guò)程。

“本項(xiàng) Science 研究工作聚焦于發(fā)生在液態(tài)金屬內(nèi)部的晶體生長(zhǎng)過(guò)程，”他說(shuō)，“而在這之前，我們已經(jīng)在關(guān)注液態(tài)金屬相變過(guò)程中獨(dú)特的晶體生成及其圖案化模式，但是此前工作主要側(cè)重于發(fā)生在表面的過(guò)程?！?/p>

他和團(tuán)隊(duì)曾于 2021 年和 2022 年在 Nature Nanotechnology 和 Nature Synthesis 上發(fā)表了兩篇相關(guān)論文。前者首次報(bào)道了液態(tài)金屬合金液-固相變過(guò)程誘發(fā)的表面結(jié)晶和圖案化效應(yīng) [2]；后者主要報(bào)道了液體金屬表面凝固過(guò)程伴隨的一類(lèi)特殊的發(fā)散-匯聚交替振蕩的微觀圖案化模式 [3]。

“目前，已經(jīng)有越來(lái)越多的人開(kāi)始關(guān)注和投入液態(tài)金屬領(lǐng)域。將液態(tài)金屬作為一種特殊溶劑，利用其相變過(guò)程來(lái)實(shí)現(xiàn)材料合成，尤其是金屬材料的合成，是一個(gè)非常有前景的方向?！毖a(bǔ)充道，“我們團(tuán)隊(duì)也期待與合作者和同行們一起，共同推動(dòng)該方向前進(jìn)和發(fā)展，取得出更多的成果?！?/p>

參考資料：

1. S.，Saidi，J.，Tang，S.，Lambie，et al. Liquid metal synthesis solvents for metallic crystals. Science 378，6624，1118-1124(2022). https://www.science.org/doi/10.1126/science.abm2731

2. J.，Tang，S.，Lambie，N.，Meftahi，et al. Unique surface patterns emerging during solidification of liquid metal alloys. Nature Nanotechnology 16，431–439 (2021). https://www.nature.com/articles/s41565-020-00835-7

3. Tang，J.，Lambie，S.，Meftahi，N. et al. Oscillatory bifurcation patterns initiated by seeded surface solidification of liquid metals. Nature Synthesis 1，158–169 (2022). https://doi.org/10.1038/s44160-021-00020-1